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    深圳雙十關于激光波包的產生

    Date:2022/6/17 9:05:48 / Read: / Source:本站

    深圳雙十關于激光波包的產生
        以雙原子分子為例,說明分子由其電子基態的基態振動能級激發至第一激發
    態的過程。分子的勢能曲線如圖1.11所示。圖中的勢能曲線是根據Born-
    Oppenheimer近似做出的,即分了中原子核的運動遠遠慢于電了的運動,因此可
    以將電子的勢能表示為原子核間距的函數。相應的分子振動能級也在勢能曲線中
    給出。電子的勢能曲線以諧振子勢函數V1 (R),V2 (R)和幾(R)表示。假定
    激發前分子的初始狀態X。布居于電子基態中的基態振動能級,其波函數的模平方
    由圖1.11給出。第一激發態的電子構型與基態的不同,同時平衡核間距也比基態的
    稍大,這一差異是典型的分子特征,表明電子構型的變化將影響原子間的相互作
    用。
      圖1.11含三個特征電子態V1 (R),V2 (R)和飛(R)的雙原子分子的勢能曲線示意圖
      電子態的諧振勢使原子核處于束縛態,并導致勢阱內振動能級的出現。系統超快光譜信息可通過以下途
      徑獲取:第一束短脈沖激光從將分子由基態激發到中間態V2 (R),并在幾(R)勢能曲線上形成波包,
      且隨時間振蕩。對波包運動的測量由第二束脈沖激光入2實現,該脈沖激光將中間態激發到第三個電子態
                V3 (R)上·第三個電子態可由激光誘導熒光的方法進行熒光的強度測量
        基態分子吸收光子后電子遵循Franck-Condon原理在勢能曲線間進行垂直躍
    遷,即電子態構型的變化遠快于核運動,在電子躍遷過程中核運動被認為處于“凍
    結”狀態。如果激發光為單色光,則第一激發態勢能曲線中只有一個振動能級被激
    發。如果采用短脈沖激發,且激光頻譜范圍足夠寬,則有可能不止一個木征態被
    同時激發,形成相干疊加態即波包ip (t)。圖中基態和第一激發態能量差(按勢
    能曲線的最小值處計算)為1577ocm-1(約2eV )。采用的約化質量及基態與第一
    激發態內振動能級的間隔(W=1.9x1o13Hz,相當于振蕩周期為333fs )皆一與碘分子
    相當。
        圖1.12 (a)給出了采用不同激發脈寬在激發態V2 (R)上制備的波包概率分
    布}W (t) 12,從上至下激發光高斯線性的脈寬分別為42fs, 167fs及667fs(對應于
    12分子的1/8,  1/2和2倍周期)??梢?/8分子振動周期脈寬所激發的波包和基態
    Vi (R)勢能A線上的波包}Xol7`‘分相近,正如式(1.28)一式(1.30)所預期的
    那樣。如果加大激發光脈寬,波包的形狀逐漸偏離}Xo12,而是變得越來越像單個
    木征態的波函數概率分布(見第2章)。在上述例子中,選擇激發光的波長與基態
    vi (R)和激發態V2 (R)的第5個木征態(p5間的能隙相匹配,該木征態的波函數
    模平方}(p512如圖1.12(“)所示,由于采用的激光脈寬(667fs)足夠長,使得式
    (1.33)成立,因此所激發的波包和}(p512相同。不同于脈寬為42fs, 167fs激光在
    V2 (R)勢能面上所產生的激發態(上述兩個激發態為木征態的線性疊加),脈
    寬為 667fs激光所激發的是一個穩定態,不隨時間演化。如果對激發光頻率進行掃
    描,可獲得分子的吸收光譜。由于受時間一能量不確定性原理的限制,光譜的分辨
    率取決于掃描激光的脈寬。這一依賴關系包含在Cil項內[式((1.27)],吸收光譜計
    算僅僅是對各系數模平方的簡單求和:
        圖1.12不同激發脈寬在激發態V2(R)上制備的波包概率分布}W (t) 12及其吸收光譜
        (a)由脈寬分別為42fs, i6價和66價的脈沖激光將分子由基態激發至電子激發態所產生波包的計算結
      果,脈寬為42fS的脈沖激光所激發的波包和基態的波函數!Xo12(虛線所示)非常接近;(b)應用上述
                                      不同脈寬激光測量所得的吸收光譜
        由脈寬不同的激發測定的吸收光譜如圖1.12 (b)所示,表明激光脈沖越短,
    光譜分辨率越低。42fS脈寬對應的光譜分辨率為353cm-1 (FWHM ),而長脈沖
    光(667fs)對應的分辨率為22cm-1 (FWHM ),且每條譜線對應于某一Xo'(Pi,
    的躍遷??梢婇L脈沖光激發,對應于頻率分辨光譜,由于只有一個木征態被激發
    向尤法觀側撥包的動刀字。向對熱脈沖7 t友的‘「青夕診,尤借分拼率了民壽,但田十短
    脈沖在V2 (R)上激發了一個木征態的相干疊加態,波包在V2 (R)勢能曲線上
    的運動可用于動力學測量。

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