雙十科技波包的制備與激發光脈寬
Date:2022/6/20 11:19:35 / Read: / Source:本站
雙十科技波包的制備與激發光脈寬
在上述有關波函數的表述中,僅僅利用了激光脈沖寬頻譜的特征,并沒有考
查激光脈寬對波包制備及演化特性的影響。在實際情況中,超短脈沖的脈寬和頻
譜寬度皆會影響波包的性質及其演化特性。波包的運動具有經典粒子運動的某些
性質,因此可以通過對波包運動的實時觀測,獲得分子結構的空間分辨率。分了
中典型原子運動速度的量級為ioooom/s (=o.由fs),因此對于脈寬為lofs的激
光,具有原了運動的空間分辨率為該.
考慮脈沖激光作用于木征能量為E臺的基態Xo,導致系統躍遷至(PO' cps' (P2
等更高的能級,相應的木征態能量為Eo , El , E.,等。由電場對系統作用的一階微
擾理論,并且在近共振躍遷的條件下可推出系統基態到激發態的躍遷概率。脈沖
激光的電場可由高斯函數表示:
式中,A為包含脈沖激光電場振i隔及電偶極躍遷矩的乘積因子,即A=5"E,而
+Pn1Xo>為所謂的Franck-Condon因子,表示電子垂直躍遷情況下初始態與激發態
間的波函數重疊積分(見第2章)。對式((1.26)積分,即對高斯函數進行傅里葉
變換后得
為Bohr頻率。在超短脈沖作用的極限條件下((T--) o),有cll=A<cpl, j Xo>,表明超
短脈沖作用的極限相當于Franck-Condon躍遷過程。此時由超短脈沖激光產生的
激發態可表示為
注意到初始狀態的波函數也可以用激發態木征態波函數甲11為基函數表示:
由此可見,當超短脈沖激光(Delta函數形式)作用于系統后在上能級勢能面
上形成波包與基態波函數形式完全相同的激發態波函數(常數因子除外),然而
該波包顯然不是激發態的木征波函數,而是相干疊加態。該波包在演化過程中,
各木征態的位相關系隨時間消失,波包函數演化過程表示為
對于上述非穩定狀態,量子力學可觀測物理量如位置和動量也隨時間變化。
以雙原子分子的核間距R為例,核間距的量子力學期望值為
起始位置,對碘分子而言,相當于一個振動周期,約333fs o圖1.10給出了由等式
(1.31)計算的R (t)隨時間變化的期望值。圖中虛線為由經典力學描繪的諧振子
核間距變化軌跡:其他三條曲線分別為由脈寬為1/8 (42fs )、1/2 (167fs)及2倍
(667fs)振動周期的脈沖激光所激發波包對應核間距變化軌跡。如圖1.10所示,
脈寬為1/8周期所激發的波包運動軌跡和經典諧振子的運動軌跡相近:而脈寬為2
倍周期所激發的波包運動軌跡和核間距的平衡值卜分接近,無法用于波包動力學
測量,事實上在該情形中,只有一個木征態被激發。
脈寬為42fs的脈沖產生的上能態波包,其演化動力學和諧振子勢阱中的經典粒子運動軌跡十分相像;脈
寬為66價的脈沖產生的上能態波包沒有顯示振蕩運動,原因是所形成的波包類似于勢阱中的單一本征能
級
在激發光為長脈沖的極限條件下(頻率分辨光譜),有T、co,等式((1.27)
取如下形式:
c11=A<cpn}x0>s(W11-W)(1.32)
其中8 (6)11-6))為Delta函數,除了頻率。等于(i)處有非零值外,其余處處為
零。因此只有當激發光頻率與能級n和基態能級能量差完全匹配時,才能夠激發,
而滿足該務件時,只右一個木征能}k被激芳,而物理可觀測帚如動量、空間價w
的期望值不隨時間變化。對于處于中間狀態的激發光脈寬,只要T足夠小,以保證
exp卜(GJ11-GJO ) 2CXT2/4]>>O,則將不止有一個木征態被激發。
利用能量和時間滿足的傅里葉變換關系,顯而易見,激發脈沖越長,上能態
的波包越接近于穩態的單個木征態:同理,激發脈沖越短,覆蓋的頻譜范圍就越
寬,在上能態形成的波包就和基態初始波函數越接近,并存在波包演化動力學。
在上述有關波函數的表述中,僅僅利用了激光脈沖寬頻譜的特征,并沒有考
查激光脈寬對波包制備及演化特性的影響。在實際情況中,超短脈沖的脈寬和頻
譜寬度皆會影響波包的性質及其演化特性。波包的運動具有經典粒子運動的某些
性質,因此可以通過對波包運動的實時觀測,獲得分子結構的空間分辨率。分了
中典型原子運動速度的量級為ioooom/s (=o.由fs),因此對于脈寬為lofs的激
光,具有原了運動的空間分辨率為該.
考慮脈沖激光作用于木征能量為E臺的基態Xo,導致系統躍遷至(PO' cps' (P2
等更高的能級,相應的木征態能量為Eo , El , E.,等。由電場對系統作用的一階微
擾理論,并且在近共振躍遷的條件下可推出系統基態到激發態的躍遷概率。脈沖
激光的電場可由高斯函數表示:
式中,A為包含脈沖激光電場振i隔及電偶極躍遷矩的乘積因子,即A=5"E,而
+Pn1Xo>為所謂的Franck-Condon因子,表示電子垂直躍遷情況下初始態與激發態
間的波函數重疊積分(見第2章)。對式((1.26)積分,即對高斯函數進行傅里葉
變換后得
為Bohr頻率。在超短脈沖作用的極限條件下((T--) o),有cll=A<cpl, j Xo>,表明超
短脈沖作用的極限相當于Franck-Condon躍遷過程。此時由超短脈沖激光產生的
激發態可表示為
注意到初始狀態的波函數也可以用激發態木征態波函數甲11為基函數表示:
由此可見,當超短脈沖激光(Delta函數形式)作用于系統后在上能級勢能面
上形成波包與基態波函數形式完全相同的激發態波函數(常數因子除外),然而
該波包顯然不是激發態的木征波函數,而是相干疊加態。該波包在演化過程中,
各木征態的位相關系隨時間消失,波包函數演化過程表示為
對于上述非穩定狀態,量子力學可觀測物理量如位置和動量也隨時間變化。
以雙原子分子的核間距R為例,核間距的量子力學期望值為
起始位置,對碘分子而言,相當于一個振動周期,約333fs o圖1.10給出了由等式
(1.31)計算的R (t)隨時間變化的期望值。圖中虛線為由經典力學描繪的諧振子
核間距變化軌跡:其他三條曲線分別為由脈寬為1/8 (42fs )、1/2 (167fs)及2倍
(667fs)振動周期的脈沖激光所激發波包對應核間距變化軌跡。如圖1.10所示,
脈寬為1/8周期所激發的波包運動軌跡和經典諧振子的運動軌跡相近:而脈寬為2
倍周期所激發的波包運動軌跡和核間距的平衡值卜分接近,無法用于波包動力學
測量,事實上在該情形中,只有一個木征態被激發。
脈寬為42fs的脈沖產生的上能態波包,其演化動力學和諧振子勢阱中的經典粒子運動軌跡十分相像;脈
寬為66價的脈沖產生的上能態波包沒有顯示振蕩運動,原因是所形成的波包類似于勢阱中的單一本征能
級
在激發光為長脈沖的極限條件下(頻率分辨光譜),有T、co,等式((1.27)
取如下形式:
c11=A<cpn}x0>s(W11-W)(1.32)
其中8 (6)11-6))為Delta函數,除了頻率。等于(i)處有非零值外,其余處處為
零。因此只有當激發光頻率與能級n和基態能級能量差完全匹配時,才能夠激發,
而滿足該務件時,只右一個木征能}k被激芳,而物理可觀測帚如動量、空間價w
的期望值不隨時間變化。對于處于中間狀態的激發光脈寬,只要T足夠小,以保證
exp卜(GJ11-GJO ) 2CXT2/4]>>O,則將不止有一個木征態被激發。
利用能量和時間滿足的傅里葉變換關系,顯而易見,激發脈沖越長,上能態
的波包越接近于穩態的單個木征態:同理,激發脈沖越短,覆蓋的頻譜范圍就越
寬,在上能態形成的波包就和基態初始波函數越接近,并存在波包演化動力學。
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