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      1. 深圳雙十關于激光波包測量實例分析

        Date:2022/6/23 9:15:21 / Read: / Source:本站

        深圳雙十關于激光波包測量實例分析

            (1)雙原子分中12激發態振動一轉動波包回復的實驗觀測
            根據以上分析可知,波包是在勢能面內往復運動的,實驗中可以由于飛秒過
        渡態譜學(femtosecond transition-state spectroscopy, FTS)的方法對波包的運
        動進行實時觀測,而且對通過波包過程測量數據的適當處理,有可能反演出勢能
        面的信息。
            圖1.15所示為以雙原子分子12為例,說明飛秒過渡態譜學在實際過程中的應
        用。圖中人=62onm的飛秒激光脈沖將12的基態(X)激發到激發態
                                        (B3f0i")
        ,并形成振動量子數V"=7' 12的波包,在勢能面
                                            B3 Ho+u
        上運動。此處將波包在勢能面
                                        B3 [Io+。
        上運動各動態位置稱為)‘義上的過渡態。對過渡態的光譜測量方法為激光誘導熒
        光。圖1.15中經適當延時后的另一束波一長為X2=31onm的飛秒激光將
                                          B3 [1o+?!?br /> 態激發至更高的激發態。這兩束脈沖激光分別對應于激發脈沖(用于波包的制備
        并提供時間零點)和計時探測脈沖(標記波包運動的時刻)。隨著分子的振動,
        兩個碘原子間的核間距呈周期性改變。當核間距處于R處的某一時刻,探測光被分
        子吸收,同時分子被激發到更高電子激發態中的某一特定振動能級,該過程取決
        于Franck-Condon躍遷原理。
                          態激發至更高的熒光發光態,并通過熒光(材et)進行過渡態探測
            對于12而言,該更高的激發態是熒光發光態,因此實驗中可以探測每一延時
        時刻激光誘導熒光強度隨延時時間的變化。由于在一個振動周期中,原子先離開
        并最終回到其起始位置,而激光誘導熒光強度也隨著發生相應的變化,最后也就
        獲得了R隨時間的變化。如架振動是諧性振動,則只能觀測到一個單一的振動周
        期,如圖1.16所示。如果振動是非諧性的,振動周期就與振子的能量有關,導致包
        含多種振動周期的疊加態,即波包。如果延時探測脈沖能夠將
                                            砰floU
        態的12直接光電離,則可將熒光測量改為離子成像或質譜的方法測量I}z的含量,
        同樣給出波包演化動力學信息。
        圖1.17由三個線性分子作為理想轉子構成的系綜的轉動初始位相、半位相回復及全位相回
                                                復示意圖
            弧形箭頭所包含的角度表示每一時間步長中分子所轉過的角度,三個分子的轉速不一樣。值得指出的
            是,轉動的量子理論表明,在半位相回復處「1/ (4B)],分子的轉動取向與初始位置呈18o"倒相關系
                                                      (負信號)
            系綜內只有那些躍遷矩肚平行或近似平行于激發光電場E偏振面的分子才能被
        有效激發,因為轉動躍遷的振幅人小取決于5"E??梢娤稻C的初始分了取向是由于
        各向異性激發而形成的。激光誘導熒光的偏振測量能夠反映系綜分子取向隨時問
        的變化。系綜轉動的演化過程中,高轉動量子態J的分子轉速快于低轉動量子態J
        的分子,并伴隨相干態的衰減。在激發過程中形成的轉動量子態J的分布越寬,相
        干態的衰減也越快。
            由于實驗中碘分子是孤立的,并進行自由旋轉,經過一段演化時間后分子的
        取向能夠回復到初始狀態(位相回復)。如果忽略分子的離心畸變效應,則位相
        的回復時間完全由所處特定振動能級的分子轉動常數B決定,即回復時間
        (rephasingtime)為1/ (2B)。因此對于每一激發脈沖制備的振動態,都存在一
        轉動位相回復時間。圖1.17顯示的只是單一振動態被激發的情形。而在實際過程
        中,通常有許許多多的振動能級被同時激發。在這種情況下,轉動位相回復的時
        間的間隔由不同振動能級所對應的轉動常數B值所決定。因此,轉動運動可由兩個
        方面表現出來:由于初始取向消失而導致的旱期動力學失諧以及較一長時間間隔后
        由分子取向復原導致的位相回復。實驗中如果要排除分子取向的干擾,只要將激
        發脈沖和探測脈沖激光的偏振面夾角設置成魔角(54.70)即可(參見第11章)。
            圖1.18所示為消除分子取向轉動效應后由過渡態時間分辨激光誘導熒光測定的
        動力學曲線。圖中最顯著的特征是周期為300fs的快速振蕩,對應于分子的振動周
        期,而振幅的變化則慢得多,其調制周期為lops,這一慢周期調制是由振動的非
        諧性引起的,表明波包中不同頻率振動態間的干涉。傅里葉變換所得的兩個主要
        振動模式可與碘分子的高分辨光譜結果相比擬。
        圖1.18消除分子取向轉動效應后由過渡態時間分辨激光誘導熒光測定的動力學曲線
            (a)飛秒時間分辨過渡態光譜顯示的碘分子實時振動(左),有兩個振動周期分別為3oofs和lops??v
            坐標為激光誘導熒光的振幅,可作為原子核間距的標度。右圖為相應的傅里葉變換譜,表明在3.3THz
          (99cni 1)波數附近存在兩個間隔為o.iTHz (3cm-1)主要振動模式。(b)理論計算結果,如圖(a)
                                  中包含兩個主振動周期的波包及相應的傅里葉變換譜
            如果實驗中改為偏振測量,就有可能實現系綜分子轉動運動的實時測量。圖
        1.19為實驗觀測碘分子轉動運動的偏振飛秒時間分辨過渡態激光誘導熒光曲線,和
        圖1.18不同的僅僅是激發光與探測光偏振面的夾角,后者分別為平行及垂直方向測
        量。圖中清楚地顯示早期系綜分子空間取向的消失過程【圖1.19 (a),左,包絡線
        指示部分],其中快振蕩部分為振動態的相干激發,周期為3oofs。平行與垂直方
        向測量的振幅一開始有顯著的不同,約經3Ps后趨于常量,說明分了的空間取向完
        全消失。經過相當長的一段時間后(約6oops),出現了系綜轉動位相完全回復信
        號,對應于由6個振動態(量子數7"12)疊加而成的轉動波包位相回復過程。
                  圖1.19碘分子的偏振飛秒時間分辨過渡態激光誘導熒光動力學曲線
          (a)瞬態光譜揭示由于分子轉動導致的初始系綜分子取向消失(左,包絡線指示部分,快振蕩為振動態
        的相干激發)及一段時間(6oops)后系綜分子取向的完全回復(右),圖中分別給出了探測光偏振平行
        及垂直于激發光的測量結果,兩者位相相差18o0,和理論預測一致。<b)分子轉動失諧(左)及位相回
        復(右)的理論計算結果。計算中假定相干態覆蓋量子數右7"'12的六個振動態,并考慮了振一轉禍合及
                                                  離心畸變效應
            正如理論所預期的那樣,偏振平行和垂直探測的轉動波包振蕩信號位相相差
        1800。實驗中觀測到了理論預期的在1/ (4B)處出現的半周期回復(rephasing )
        信號(圖1.19未給出)??梢娬駝蛹稗D動的波包運動在時間上分得很開,振蕩周期
        分別為30ofs和6oopso
            (2)雙原子分子Br2振動波包分數周期相位回復的實驗觀測
            由前文對波包的理論分析可知,對于非諧性振子存在一相位回復周期
        Trev-27i/ (B6)),且不存在超回復周期。因此當t>Trev時,波函數將多次再現波
        包的初始狀態。如每當t為Trev的整數倍時,相位也為27t的整數倍,波包回復初始
        狀態。在一些特殊的時刻,t/Trev=p/n為不可約分數有理數時,波包匯聚成一系列
        子波,稱為分數期回復波包。分數期回復的子波包運動同樣具有周期性,運動周
        期為Te的分數倍。實驗中1%的Br2稀釋到氦氣中,脈寬小于roofs、波長為56onm
        的脈沖激光將基態的嗅分子激發到B態,另一脈寬相同、波長為29onm的脈沖激
        光直接將波包映射到電離態,即通過290nm的雙光子吸收電離。形成的Br;用質
        譜儀檢測。實驗結果如圖1.20所示。
                        圖1.20泵浦一探測掃描實驗給出的Br;強度隨時間變化的信號
            下方的曲線為實驗測量結果;上方的曲線為理論計算結果。高頻振動是由于分數波包回復所致,并由
                                        p/4=1/4, 1/2…等記號標明
            波包動力學的起始階段出現數}·個振動峰,對應于Tc=3oofs的經典粒了振動
        周期,)L個周期以后,由于波包相干態間的位相失諧,導致振動峰消失,直到6-
        9ps延時時間段內,經典振動周期才重新出現,這一波包重現過程對應于半回復周
        期(1/2Trev ),該過程每隔8ps出現一次,由此可確定回復周期Trev=16ps,該數
        值和由對嗅分子B激發態進行Mores勢函數近似得到的理論期望值Trev=27t/
        (Bo)相一致[12]。此外,圖中在非經典粒了時段內,即t=1/4Trev,
        t=3/4Trev, t=5/4Trev,…,出現了振動頻率是經典粒了振動頻率兩倍的信號。
        這些時刻對應的是波包被分成相同的兩半,位相相反,振動周期是經典粒子周期
        的一半。圖1.21給出了基于精確的Ryderg-Klein-Rees (RKR )勢函數的理論模擬
        波包演化動力學曲線,圖中標出了相應p/q的位置。
            初始波包由泵浦激光在上能態勢能曲線的內折返點處產生(a),該波包迅速失諧,形成彌散的波包
            (b)。相干性得到部分回復如1/4周期回復處(c),該波包被劈裂成兩個子波包,分別位于勢能曲線的
          內折返點和外折返點處。相干性完全回復的波包如1/2周期回復處,該波包位于勢能曲線的外折返點外,
          其形狀和初始波包很接近。而(c)中1/4周期回復處的波包可看成是波包(a)和(d)的疊加,兩個子
                          波包運動方向相反,導致位相相反,及總波包的運動頻率為2CJc
            圖1.21所示四個不同時刻波包形狀}q' (X,  t)  12的理論模擬結果進一步揭示波
        包的分數周期回復過程。波包的在零時刻的起始位置位于勢能曲線的內折返點,
        并在勢阱內以頻率6)C按經典粒子模式振動[圖1.21 (a) ]。經過一段時間后波包處
        于完全失諧狀態【圖1.21 (b)]。圖1.21 (C)為波包處于1/4分數周期回復狀態,波
        包由兩個位相相反的相同子波包組成,每個子波包皆以We頻率振動,給出總的振
        動頻率為2WC。圖1.21 (d)給出的是外折返點處一首次出現半周期回復波包的結
        構,該波包迪過內折返點冉次以狽率(.)C經典粒一r模式振動。
            (3)皮米尺度超快波包干涉量子條紋的測x[13]
            當一個弱非諧性系統中的數個量子態被共振激發時,該系統的時間演化特性
        是波包回復現象,即起初空間定域很好的波包先彌散后再經過一段精確的回復時
        間后,重新回復到起始的形狀。如前所述,如果該精確延時為半周期回復時間,
        則波包包含兩個起始波包的副木,位相相差半個振動周期。理論表明對于該特殊
        情形,當兩個相向傳播的波包在空間相遇時,將形成顯著的干涉現象。另外,詳
        細的理論分析表明,形成的干涉條紋對于相鄰的兩次相遇具有倒相關系。
            實驗中可利用匕秒泵浦一探測技術對12蒸氣的激發態波包動力學進行測量實現
        上述現象的實驗觀測。利用激發光的寬帶寬,將12分子激發到平均振動量子數,,
        =14附近的振動相干疊加態,形成一定域波包。對于12分子的B態,其光譜己一}‘分
        清楚,對于1i=14的相干疊加態,己知Tczo.3Ps, Trevz37Ps,且Trev>>Tc滿足在激
        發態形成若干非諧性振動態的條件。因此在Trev/4~-9.3Ps附近,預期該系統發生半
        周期回復現象(圖1.22)。兩個位相相差半個振動周期的波包將在勢阱內振蕩。
        理論預言,波包干涉形成的節點將分布在核間距為3.1' 3.4入的區間內,對應兩個
        波包相遇的區間。更為重要的是,在該區間內形成的波包干涉條紋,在兩個相鄰
        的干涉事件內發生倒相過程,即原先極大變成極小,而極小變成極大。
          在To時刻,兩列波包分別定域在勢能面的折返點處,并相向傳播。在To十Tc/4時刻,兩列波包在空間重
          合后相干,形成一穩態的波,持續至兩列波分開為止。在To+Tc/2時刻,兩列波包在折返點處互換位置
            后再次相向傳播。在To+3Tc/4時刻,兩列波包再次相干,干涉波的位相和前次相比,相差二(見虛豎
                                                          線)
            ’匕秒泵浦一探測技術可用于上述干涉節點的觀測,難點在于如何取得足夠高的
        時間和空間的分辨率。
            圖1.23所示為將振動波包的運動映射成可測信號,即通過探測激光在某些特殊
        的核間距即所謂的“瞬態Franck-Condon點”將波包共振激發至更高的激發態。波長
        范圍在382-391nm處的探測光誘導將產生B態到E態的躍遷,記錄由E態發出的激
        光誘導熒光強度隨泵浦一探測延時的變化。通過改變探測光波長,選擇在不同的核
        間距進行激發。每一探測光截取相應波包波函數的截面,由此可以探測波包在時
        間和空間的交會。實驗中探測光為一高斯型脈沖

        Author:admin


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